木士春教授研究组首次实现金属碳化物中的碳提取

发布:2018-10-30 来源:新材料研究所 浏览:409 字体:
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  新闻经纬讯 金属/金属碳化物 (M/MC)异质结构由于具有高的活性、导电性及电化学稳定性,被认为是未来替代Pt基贵金属催化剂的理想材料之一。然而,由于层状材料不受晶格匹配的限制,其合成条件较为苛刻(如超高真空、高温及较长的合成周期)。因此,发展一种简单、通用而高效的合成M/MC材料的方法极富挑战性。

  利用氯化法从碳化物中提取非碳原子生成碳化物衍生碳(CDC)这一途径已经被广泛报道。通常,要实现碳化物向CDC转化,氯气与碳化物的摩尔比(χ)一般要大于5。相反,如果能从金属碳化物中提取碳原子而保留非碳的同源金属原子则有可能原位合成同源金属/金属碳化物异质结构。我校木士春教授研究组前期通过适当降低χ对碳化物进行部分氯化,成功部分保留了其中的非碳原子(M),从而获得了一系列先进的异质原子(M)自掺杂碳基或碳封装碳化物电极材料(Adv. Funct. Mater. 2017, 27, 1604904;ACS Energy Lett. 2018, 3, 184-190;Nano Energy 2017, 36, 374-380)。

图1  W/WC异质结构纳米带的合成及微观结构及成分表征

图2  W/WC异质结构纳米带密度泛函理论(DFT)计算及光电催化产氢性能

  在上述研究基础上,该研究组在对碳化物热力学参数进行精细调控过程中发现,如果进一步大幅降低χ,可实现碳原子的提取。他们选择碳化钨(WC)作为前驱体,当将χ降低至1.3时(反应温度为1000℃,反应时间为4h),采用氯气成功提取了碳化钨中的碳原子,获得了同源金属钨与碳化钨(W/WC)异质结构纳米带(图1)。当将其用于光电催化产氢时,合成的W/WC异质结构展现了优异的光电催化性能,在0V可逆氢电势下的光电流密度高达16 mA cm-2(图2)。密度泛函理论(DFT)计算表明,其优异的催化性能可归因于界面处加快的电子流动,从而降低金属W面的功函数,使其具有更接近0的氢吸附吉布斯自由能(图2)。该研究为从碳化物中提取碳,以及通过碳化物氯化制备其它同源金属/金属碳化物异质结构复合材料提供了新的思路。研究成果已在线发表于Nanoscale Horizon 2018, DOI: 10.1039/C8NH00275D。 Nanoscale Horizon是英国皇家化学学会重点打造的纳米材料领域新旗舰期刊,其第一个影响因子(2017)已高达9.391。论文第一作者为博士研究生寇宗魁(目前为新加坡国立大学博士后研究人员),通讯作者为木士春教授,我校为唯一完成单位。该研究得到了国家自然科学基金项目(No. 51672204,51372186)支持。

关键词 金属/金属碳化物

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